(通訊員 張一衛)近日,bat365在线平台官方网站張一衛教授與南京理工大學楊勇副教授合作,在儲能材料領域頂級期刊Advanced Energy Materials發表題為“Boosting Active Species Ru-O-Zr/Ce Construction at the Interface of Phase-Transformed Zirconia-Ceria Isomerism toward Advanced Catalytic Cathodes for Li-CO2 Batteries”的研究成果,為高效Li-CO2電池催化正極的開發提供新思路。
緩解因CO2的過度排放而導緻的全球氣溫上升、進而實現“碳中和”取決于先進的CO2捕獲與轉化技術的發展。近年來,通過電化學、光化學和熱化學途徑實現CO2的催化還原取得了長足的研究進展。在已探索的催化反應體系中,Li-CO2 電池由于可以同時實現對CO2的富集、電催化轉化以及實時的能量輸出而引起關注。其較高的能量密度也有望彌補目前以锂離子電池為主導的儲能裝置容量較低不足的問題。然而,當前Li-CO2電池高效催化正極的開發和對電化學機理的認知還缺乏足夠的研究,影響了其實際使用。
針對上述問題,課題組通過引入含不同金屬鹽的MOFs作為前驅體,并借助其豐富的孔道和未配位官能團作為錨定位點吸附活性基質Ru,實現載體晶相結構的調控以及活性物種Ru-O-Zr/Ce的有效構築。得益于MOFs前體的引入帶來的豐富比表面積、活性物種的高度分散、電子結構的優化以及載體晶體結構的調控,基于Ru/Zr-CeO2催化正極的Li-CO2電池表現出優異的放電容量(100 mA g-1時為21075 mAh g-1)和循環性能(167次循環)以及1.07 V的低過電勢。此外,作者還通過密度泛函理論(DFT)計算與實驗表征測試(XAS)的結合來深入分析活性物種Ru-O-Zr/Ce的配位環境、載體電子結構、催化底物吸附能力的變化以及電化學反應機制。這項工作拓展了Li-CO2電池催化正極的種類,并為催化活性物質的設計提供了借鑒。
論文第一作者為我院2020級博士研究生鄧慶華,bat365在线平台官方网站為第一通訊單位,bat365中文官方网站張一衛教授與南京理工大學楊勇副教授為論文通訊作者。該研究成果得到國家自然科學基金的資助。
論文鍊接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202302398
(責任編輯:何雷 審核:徐兆飛)